Das Département liegt im östlichen Teil des Zentralmassivs und gehört überwiegend zur Landschaft des Velay, im Norden liegt der Regionale Naturpark Livradois-Forez. Den Westen des Départements durchzieht der Allier in nördlicher Richtung. Die namensgebende Loire erreicht in ihrem Oberlauf das Département von Süden her, passiert die zentral gelegene Hauptstadt Le Puy-en-Velay und fließt dann nordostwärts ins Département Loire.
Die vulkanischen Böden und das Klima mit strengen Wintern und warmen Sommern sind optimal für den Anbau von Linsen. Die mit der geschützten Herkunftsbezeichnung AOP versehenen „Lentille Verte du Puy“ werden ausschließlich in Dörfern des Départements unter festgelegten Bio-Bedingungen angebaut.
Das Departement verfügt nur über wenige größere Ortschaften. Die Prefecture Le Puy en Velay hat lediglich etwa 19.000 Einwohner, die 5 „einwohnerstärksten“ nächsten Orte im Departement haben zwischen 6.000 und 9.000 Bewohner.
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